第一次世界大战爆发，毛姆因已超过服兵役年龄，便自告奋勇地加入了英国红十字会组织的“文艺界战地救护车队”（LiteraryAmbulanceDrivers），在欧洲前线救治伤员。这支救护车队的二十四名成员里有美国作家约翰·多斯·帕索斯、E.E.卡明斯、欧内斯特·海明威等人。一九一四年十一月初，毛姆结识了同在这支救护车队中来自美国旧金山的文学青年弗里德里克·哈克斯顿（FredericGeraldHaxton，1892—1944），俩人遂成为好友并发展成同性恋人，这种关系一直存续了三十一年，直至哈克斯顿于五十二岁时在纽约死于肺癌。在这些岁月里，毛姆始终孜孜不倦地坚持创作，并在敦刻尔克附近的军营校对了他的长篇巨作《人生的枷锁》（OfHumanBondage，1915）。这是一部具有自传性的小说，描写了医科大学生菲利普·凯里受到不合理的教育制度的摧残和宗教思想的束缚，在爱情上屡遭打击的人生经历，从而表现了作者对新思想和新的人生道路的向往与追求，这是毛姆最重要、流传最广的作品之一。小说出版之初曾受到英美两国一些评论家的猛烈抨击，但是美国小说家兼文学评论家西奥多·德莱塞却对它赞誉有加，称它为“天才之作”、“堪与贝多芬的交响曲相媲美”，将小说高举到了经典之作的地位。
一九一五年九月，毛姆加入英国情报机构，负责在瑞士搜集情报，监视和记录参战各国派驻日内瓦的使节们的外交活动。一九一六年，他辞去间谍工作，与哈克斯顿同行，首次前往南太平洋诸岛，为他的长篇小说《月亮和六便士》（TheMoonandSixpence，1919）收集素材。这部小说以法国印象派画家保罗·高更的经历为原型，描写一位画家来到南太平洋中的塔希提岛，在与当地纯朴的土著人共同过着原始的生活中，创作了不少著名画作。小说表现了这位天才画家对社会的逃避和执著追求，这是毛姆又一部广为流传的重要作品。一九一七年六月，他再次受聘为英国“秘密情报局”（后简称“MI6”）的军官，被秘密派往俄国，肩负劝阻俄国退出战争的特殊使命，并与临时政府的首脑克伦斯基有过接触。两个半月后他回国述职时，俄国爆发了“十月革命”。毛姆自认为继承了父亲的律师天赋，具有沉着冷静、多谋善断、慧眼识人的本领，不会被表象所迷惑，是适合做间谍的人才。以后，他以这段当间谍和密使的经历为素材，写出了脍炙人口的《英国特工》（Ashenden：OrtheBritishAgent，1928）。他在该系列故事中，塑造了一位风度翩翩、精明强干、特立独行的特工阿申登。这部小说对英国小说家伊恩·弗莱明（IanLancasterFleming，1908—1964）的影响颇深，在他后来创作的长篇系列小说《詹姆斯·邦德》（JamesBond）中的那位风靡全球的主人公邦德，可谓与阿申登一脉相承。
在一九一五至一九五六年间，毛姆与英国著名药业巨擘亨利·卫尔康姆（HenryWellcome，1853—1936）风姿绰约的妻子赛瑞（SyrieWellcome，1879—1955）有过一段婚外情，并与她生下女儿丽莎。他们于一九一七年五月正式结婚，遂将女儿改名为玛丽·毛姆（MaryElizabethMaugham，1915—1998）。然而这段婚姻并不幸福，俩人终于在一九二七年宣告离婚。毛姆一九二八年迁居法国，在海滨度假胜地里维埃拉的卡普费拉镇买下了占地面积九英亩的莫雷斯克别墅。此后他的大部分岁月都在这里度过。这座豪华别墅也是当时英法文人和上流社会名流常相聚的文艺沙龙之地。
一次大战后，毛姆多次前往远东和南太平洋地区旅行，足迹遍布东南亚各国、南太平洋诸岛、中国和印度等地。毛姆历来喜欢将沿途的所见所闻、风土人情和自己的真实感受详细记录。正因如此，他的许多游记、随笔、散文、戏剧和长短篇小说都写得栩栩如生，具有鲜活的时代和生活气息。一九二〇年，他来到中国的大陆和香港，写下游记《在中国屏风上》（OnaChineseScreen，1922），并以中国为背景，创作了长篇小说《面纱》（ThePaintedVeil，1925）和若干短篇小说。此后他又游历了拉丁美洲。毛姆的作品之所以能够引起不同国家、不同时代和不同阶层读者的兴趣，都与他作品中富有浓郁的异国情调和他丰富的阅历息息相关。
二十世纪二十至三十年代，毛姆依然保持着旺盛、高产的创作势头，各类作品层出不穷。长篇小说《寻欢作乐》（CakesandAle，1930）是毛姆最得意和喜欢的作品。这部小说以漫画式的笔调描绘一战后英国文艺圈内各种可笑和可鄙的人与事，锋芒毕露地鞭笞和嘲讽欧洲种种光怪陆离、尔虞我诈的丑陋现象。迷人的酒吧侍女罗西，是毛姆笔下最为丰满的女性形象，而故事里的另外两位作家则是毛姆在影射英国作家托马斯·哈代和休·华尔浦尔。短篇故事《相约萨马拉》（AnAppointmentinSamarra，1933）以巴比伦的古老神话为题材，表现“叙事者和主人公的最终归属都是死亡”的主题。美国小说家约翰·奥哈拉（JohnO'Hara，1905—1970）曾宣称，他的长篇小说《相约萨马拉》（AppointmentinSamarra，1934）的创作灵感，则得益于毛姆。《总结》（TheSummingUp，1938）则是一部文字优美、可读性极强的作家自传，毛姆以直白、坦诚的语言描述了自己的创作生涯和心路历程。
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